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仪表网 研发快讯】中国科学技术大学自旋磁共振实验室石发展、孔飞等人开发了基于金刚石量子传感的并行加速电子顺磁共振(ElectronParamagneticResonance, EPR)谱学方法，实现了自由基光化学反应动态过程的实时监测。这项成果最近以“Parallel Accelerated Electron Paramagnetic Resonance Spectroscopy Using Diamond Sensors”为题，发表在《物理评论快报》上。
金刚石氮-空位(NV)色心具有纳米尺度的单自旋EPR探测能力，但单自旋检测通常耗时较长而难以观测EPR谱的动态变化过程。为解决上述问题，研究团队在前期所发展的零场磁共振技术[Nat.Commun.9，1563(2018),Sci.Adv.6，eaaz8244(2020)]和原位磁共振技术[Nat.Commun.14，6278(2023)]的基础上，开发了对目标待测自旋分子朝向、NV色心朝向、操控场均匀性以及目标自旋弛豫时间(即T1时间)均具有高容忍度的磁共振检测技术，从而可以利用金刚石表面大量NV色心和待测自旋实现高效并行地检测(如图1所示)。该技术方法中，零场技术用于消除目标自旋的取向依赖性谱线展宽，原位技术通过幅度调制微波序列同步调控大规模NV系综的响应频率，交叉弛豫式探测技术用于提升并行测量灵敏度。当前用17微米尺度范围内NV色心实现对纳米厚度自由基信号的检测，可以达到0.1秒的探测时间精度，该方法后续可以利用更大的如毫米尺度NV系综体系进一步提升探测效率。
图1：并行加速探测方案。(a)金刚石NV色心探测电子自旋示意图。(b)交叉弛豫探测原理示意图。(c)基于交叉弛豫的EPR谱学探测原理示意图。
基于上述方法，研究人员展示了生物化学领域常用的自旋标签氮氧自由基的零场超精细谱。受益于并行探测方法的高效性，谱线的时间变化信息能够被提取出来，实时观察到自由基EPR谱的动态变化过程，包括信号峰面积逐渐减小、信号峰宽逐渐变窄(如图2所示)。对该现象的进一步研究发现，EPR信号衰减速率所照射的光功率密度基本呈线性依赖关系，证明了这一动态变化由光化学反应引起。
图2：氮氧自由基EPR谱动态变化。(a)谱线实时监测结果。(b)光淬灭过程示意图。(c)信号峰面积的时间依赖曲线。(d)信号峰宽的时间依赖曲线
该成果为在纳米尺度层厚的二维界面上高速并行探测电子自旋提供了新的谱学技术手段，有助于探测二维材料中的低丰度顺磁自旋，有助于为研究界面上有自由基参与的生物化学反应提供实时谱学信息，指导相关自旋标签探针的光淬灭机制的研究，有助于单分子实验自旋标签的前期筛选与优化。
博士生黄哲华与赵正泽为论文共同第一作者，孔飞研究员与石发展教授为通讯作者。此项研究受到国家自然科学基金委、中国科学院、科技部、新基石科学基金会等资助。
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