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仪表网 研发快讯】通过CO2电还原(eCO2RR)将温室气体CO2转化为CO的经济价值较高，产物在化学工业制备燃料方面具有广泛的应用前景。然而，高效的eCO2RR制CO过程通常需要使用金(Au)、银(Ag)和钯(Pd)等贵金属催化剂，而贵金属的稀缺性和高成本限制了广泛应用。锌(Zn)作为一种成本效益更高的经济替代品，因其在地壳中的高丰度、结构形貌可调性以及在eCO2RR中对CO的选择性而受到较多的关注，然而现有Zn基催化剂的选择性、催化活性和稳定性都有待提高。
针对上述问题，中国科学院上海高等研究院(以下简称“上海高研院”)魏伟、陈为研究员团队设计了氧化物衍生的锌中空纤维透散电极，系统研究了电极结构设计与透散效应改善局部微环境，实现具有可观应用前景的安培级CO2电还原。研究成果以“Zinc Hollow-Fiber Penetration Electrode Promotes Ampere-Level CO2 Electroreduction for Viable Applications”为题在线发表于催化期刊ACS Catalysis。
研究人员开发了一种新型Zn HPE材料具有优良的eCO2RR制CO性能，在800 mA cm−2电流密度下运行110小时，CO法拉第效率仍能维持90%。经济性评估表明，每吨CO的电极材料成本仅为58.01美元，总成本降至385.53美元/吨，综合性能优于最近报道的具有代表性的先进电催化剂。实验数据和理论模型相结合，证实Zn HPE的透散模式通过多孔壁强制CO2向电解液透散，显著提高了CO2的溶解速率和局部富集浓度，从而大幅提升了CO2传质效率，使eCO2RR在高电流密度下保持高效运行。DFT计算表明，局部高CO2覆盖度可降低关键中间体形成能垒，增强CO选择性的同时有效抑制HER。
该工作为推进锌基电催化剂工业级CO2转化系统的高效运行提供了新思路。论文第一作者为上海科技大学与上海高研院联合培养博士生刘小虎、上海高研院李守杰副研究员和陈奥辉博士后，通讯作者为上海高研院董笑副研究员、陈为研究员和魏伟研究员。上述研究得到了中国科学院先导专项、国家自然科学基金、科技部催化科学重点专项、上海市科技委员会碳中和项目以及内蒙科技厅重大项目等经费支持。(图/文 刘小虎、董笑、陈为)
锌中空纤维电极透散效应的气液固三相界面反应强化机制示意图
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