【
仪表网 研发快讯】绿电驱动CO2催化转化制高值化学品是实现“双碳”目标的重要途径。当前，大多数研究采用碱性或中性电解质，用于抑制竞争性析氢反应的同时促进CO2还原反应。然而在大电流密度反应条件下，催化剂表面无论是发生CO2还原反应还是析氢反应，H+的快速消耗都会使局部处于强碱环境，输入的大部分CO2并没有被还原，而是通过与OH-反应生成碳酸盐，进而导致催化剂表面可用的CO2显著减少，析氢反应占主导，CO2单程碳效率较低，阻碍CO2电还原的实际应用。在酸性电解质中电还原CO2能够有效规避CO2损失问题，但面临严重析氢副反应。因此发展酸性体系下高效CO2电催化转化是CO2资源化利用的重要研究方向。
针对以上问题，上海高等研究院(以下简称“上海高研院”)魏伟、陈为研究员团队通过采用分层次微/纳米结构银中空纤维透散电极系统研究了催化剂微环境(如局部K+/H+和CO2浓度)对酸性介质(pH = 1)中CO2电还原性能的影响。研究成果以“Ampere-level CO2 electroreduction with single-pass conversion exceeding 85% in acid over silver penetration electrodes”为题发表在Nature Communications上。
电化学实验结果和密度泛函理论计算表明：1)酸性电解质中高浓度K+的存在控制并促进了高效CO2还原反应的发生；2)银中空纤维电极的独特构型能够诱导可控的CO2输入，协调了强酸电解液中银活性位点的CO2/H+平衡，有利于CO2活化和关键中间体*COOH的形成，从而促进了CO的生成。通过优化阴极组成(H+/K+浓度)和输入CO2流速，在强酸性电解液中，获得了4.3 A /cm2的CO电流密度和95%的CO法拉第效率，CO2单程碳效最高可达87%，并在2 A/cm2大电流下稳定运行超200 h，具有良好的实际应用前景。
该工作为酸性体系下高效CO2电催化转化研究提供了新思路。论文第一作者为上海高研院李守杰博士、董笑博士(共同一作)和吴钢锋博士(共同一作)。上述研究得到了科技部催化科学重点专项、中国科学院洁净能源先导专项、上海市科技委员会碳中和项目以及内蒙科技厅重大项目等经费支持。(图/文 李守杰、董笑、陈为)
图1. 银中空纤维透散电极酸性CO2电还原示意图
本站客户服务
仪表网官微
仪表APP
仪表手机版
仪表小程序
